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論文

Sorption of Cs$$^{+}$$ and Eu$$^{3+}$$ ions onto sedimentary rock in the presence of gamma-irradiated humic acid

Zhao, Q.*; 齊藤 毅*; 宮川 和也; 笹本 広; 小林 大志*; 佐々木 隆之*

Journal of Hazardous Materials, 428, p.128211_1 - 128211_10, 2022/04

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2021.128211
 被引用回数：5 パーセンタイル：62.11(Engineering, Environmental)

令和2年度以降の幌延深地層研究計画において原子力機構が取り組んでいる課題の1つである「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、坑道周辺の掘削損傷領域において物質移行に関するデータの取得が必要である。本研究では、地下水中に含まれる腐植物質であるフミン酸に着目し、放射線によるフミン酸の分解反応がCsイオンとEuイオンの収着能へ与える影響について、幌延地域の堆積岩を例として調べた。放射線を照射していないフミン酸の存在下では、Euはフミン酸と錯体を形成することで、岩石への収着能は低下する。一方で、放射線の照射によりフミン酸が分解されると、岩石へ収着するEuイオンが増加することが確認された。また、Csの岩石への収着能はフミン酸の影響を受けることが無く、また、放射線により分解されたフミン酸の影響も見られないことが分かった。以上のことから、廃棄体の近傍ではフミン酸の放射線分解により、岩石への収着するEuイオンの割合が大きくなることが考えられる。

論文

Consideration on modeling of Nb sorption onto clay minerals

山口 徹治; 大平 早希; 邉見 光; Barr, L.; 島田 亜佐子; 前田 敏克; 飯田 芳久

Radiochimica Acta, 108(11), p.873 - 877, 2020/11

https://doi.org/10.1515/ract-2020-0006
 被引用回数：7 パーセンタイル：66.68(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Sorption distribution coefficient (Kd) of niobium-94 on minerals are an important parameter in safety assessment of intermediate-depth disposal of waste from core internals etc. The Kd of Nb on clay minerals in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions were, however, not successfully modeled in a previous study. The high distribution coefficients of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions were successfully reproduced by taking Ca-Nb-OH surface species into account. Solubility of Nb was studied in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions and the results were reproduced by taking an aqueous Ca-Nb-OH complex species, CaNb(OH)$$_{6}$$$$^{+}$$, into account in addition to previously reported Nb(OH)$$_{6}$$$$^{-}$$ and Nb(OH)$$_{7}$$$$^{2-}$$. Based on this aqueous speciation model, the Ca-Nb-OH surface species responsible for the sorption of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions was presumed to be X_OCaNb(OH)$$_{6}$$. Although uncertainties exist in the speciation of aqueous Ca-Nb-OH species, the result of this study proposed a possible mechanism for high distribution coefficient of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions. The mechanism includes Ca-Nb-OH complex formation in aqueous, solid and surface phases.

報告書

TRU廃棄物地層処分の性能評価のためのバリア材への核種の収着データの取得

舘 幸男; 陶山 忠宏*; 三原 守弘

JAEA-Data/Code 2019-021, 101 Pages, 2020/03

JAEA-Data-Code-2019-021.pdf:4.05MB

TRU廃棄物や高レベル放射性廃棄物の地層処分を対象とした性能評価において、人工バリアであるセメントやベントナイト、天然バリアである岩石中での核種の収着現象は、核種の移行遅延を支配する重要な現象の一つである。収着の程度は一般的に収着分配係数(K$$_{rm d}$$)によって表され、バリア材や環境条件に応じて大きく変動するため、それぞれの条件でのK$$_{rm d}$$データを取得し、性能評価解析では関連する不確実性も考慮して収着パラメータ値を設定する必要がある。TRU廃棄物の処分システムでは、高レベル放射性廃棄物で検討されるベントナイトや岩石に加えて、バリア材として利用されるセメント系材料への収着や、一部の廃棄物に含まれる硝酸塩等の化学物質が地下水に溶解して収着に影響を及ぼすことなどを考慮する必要が生じる。本報告書では、このようなTRU廃棄物の処分において考慮すべきバリア材料や、硝酸塩等の影響物質、評価対象核種の組み合わせを対象として、K$$_{rm d}$$データをバッチ式収着試験により取得した結果を報告する。バリア材としては、普通ポルトランドセメント硬化体、通水で劣化させた普通ポルトランドセメント硬化体、凝灰岩を対象とし、液性については、蒸留水や模擬海水とバリア材料との平衡液に加え、硝酸塩やアンモニウム塩を含む液性条件を対象とした。元素は、C(有機形態),C(無機形態),Cl,I,Cs,Ni,Se,Sr,Sn,Nb,Am,Thを対象とした。ここで報告する収着データの一部は、TRU廃棄物処分技術検討書の性能評価における核種移行解析に用いたパラメータである核種移行データセット(RAMDA: Radionuclide Migration Datasets)の一部として取得・報告されているものであり、ここでは、これらのデータ取得の方法, 条件, 結果の詳細を報告する。

論文

Experimental determination of the photooxidation of aqueous I$$^{-}$$ as a source of atmospheric I$$_{2}$$

渡辺 耕助*; 松田 晶平; Cuevas, C. A.*; Saiz-Lopez, A.*; 薮下 彰啓*; 中野 幸夫*

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 3(4), p.669 - 679, 2019/04

https://doi.org/10.1021/acsearthspacechem.9b00007
 被引用回数：8 パーセンタイル：43.59(Chemistry, Multidisciplinary)

ヨウ素の物質循環において、海洋から大気への輸送が起こる要因の一つに、海面付近での太陽光による光酸化過程がある。これまでに液相のヨウ化物イオン(I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$)の光酸化によって気相へヨウ素分子(I$$_{2}$$$$_{(g)}$$)が放出されることが報告されている。この過程の全球的な影響を評価するため、溶液中のI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化を実験的に詳細に調べ、290-500nmの波長域におけるI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$のモル吸光係数と光酸化の量子収率を決定した。さらに、I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$光酸化量子収率のpHおよび溶存酸素依存性を調べた。これらから海洋条件でのI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化によるI$$_{2}$$$$_{(g)}$$放出速度を推定した。全球化学気候モデルを用いてシミュレーションを行った結果、低緯度域では1年あたり約8%の寄与があることが明らかになった。本研究は、シビアアクシデント時において環境中へ飛散される放射性ヨウ素の挙動を予測するために必要な基礎的知見を与える。

論文

Sorption behavior of thorium onto granite and its constituent minerals

飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫; 邉見 光

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1573 - 1584, 2016/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2016.1138901
 被引用回数：10 パーセンタイル：64.88(Nuclear Science & Technology)

花崗岩へのトリウム(Th)の収着挙動を調べるため、花崗岩およびその主要構成鉱物である石英, 長石および黒雲母を対象としたバッチ収着実験を、pHおよび炭酸濃度をパラメータとして実施した。得られた分配係数は、炭酸濃度の上昇に伴い減少し、pH9-10で極小値を示した。この吸着傾向は、溶液中でのThの水酸化炭酸錯体の形成によるものである。Th収着の強さは、雲母, 長石, 石英=花崗岩の順であった。これら鉱物へのThの収着挙動を、電気三重層表面錯体モデルにより解析した。Thの内圏錯形成を仮定することにより、モデル計算は実験結果をよく説明した。花崗岩へのThの収着挙動については、主に長石表面サイトへの錯形成により説明可能であることが示された。

論文

Influences of humid substances, alkaline conditions and colloids on radionuclide migration in natural barrier

向井 雅之; 上田 正人; 稲田 大介; 湯川 和彦; 前田 敏克; 飯田 芳久

Proceedings of International Symposium NUCEF 2005, p.219 - 224, 2005/08

地層処分の安全評価における、より定量的な放射性核種移行の理解のため、原研では、地質媒体中のTRUの収着・拡散挙動に及ぼす腐植物質,高アルカリ環境,コロイドの影響について、実験及びモデル両面で研究を進めている。腐食物質の一成分であるフルボ酸が共存しない場合、凝灰岩試料を透過したAmの拡散は検出されなかった。フルボ酸を共存させた場合、凝灰岩を透過拡散したことを示すAmが下流側セル中に認められた。セメント材に起因する高アルカリ環境は、地質媒体を化学的・物理的に変質させながら広がる可能性がある。花崗岩中のアルカリ成分透過拡散試験から、セメント平衡水のCa$$^{2+}$$及びOH$$^{-}$$の有効拡散係数は、NaOH溶液のNa$$^{+}$$及びOH$$^{-}$$と比較してほぼ2桁高いことがわかった。コロイドは放射性核種の移行を促進するとされ、放射性核種移行へのコロイドの影響を評価できる計算コードが求められている。

論文

Interactions between anionic complex species of actinides and negatively charged mineral surfaces

山口 徹治; 中山 真一; 吉田 崇宏

Radiochimica Acta, 92(9-11), p.677 - 682, 2004/12

https://doi.org/10.1524/ract.92.9.677.55009
 被引用回数：6 パーセンタイル：40.72(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

アクチニド元素等がおもに陰イオン種(Th(CO$$_{3}$$)$$_{5}$$$$^{6-}$$, Am(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$$$^{3-}$$, Np(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$$$^{2-}$$, UO$$_{2}$$(OH)$$_{4}$$$$^{2-}$$, NpO$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$$$^{-}$$, Sn(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$及びPb(OH)$$_{3}$$$$^{-}$$)として溶存する条件で、負に帯電した鉱物表面への吸着を調べた。これらの元素が溶存していることを溶液調整2日後に確認した後、鉱物($$gamma$$-アルミナ又はシリカ,AEROSIL製,比表面積:10$$^{5}$$m$$^{2}$$kg$$^{-1}$$)を添加した。2日間以上吸着させた後、分画分子量10$$^{4}$$daltonの限外フィルタで固液を分離し、溶液中におけるこれらの元素濃度を分析した。実験は室温(25$$^{circ}$$C)のアルゴン雰囲気下で実施した。求められた分配係数は、pHや炭酸イオン濃度に対して単調に減少し、下げ止まりが見られなかった。このことから、実験を行ったpH範囲では負電荷を持つ錯体と負に帯電した鉱物表面との間に作用していたのは、おもに静電的な反発作用であったと考えられる。

報告書

Adsorption mechanisms and models of $$^{85}$$Sr, $$^{237}$$Np, $$^{238}$$Pu and $$^{241}$$Am in loess media (Joint research)

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 松本 潤子; 小川 弘道; Li, S.*; Wang, Z.*; Wang, J.*; Guo, Z.*; Zhao, Y.*

JAERI-Research 2002-034, 20 Pages, 2002/12

JAERI-Research-2002-034.pdf:1.1MB

$$^{85}$$Sr(II),$$^{237}$$Np(V),$$^{238}$$Pu(IV)及び $$^{241}$$Am(III)の黄土への吸着メカニズムと吸着モデルを吸着脱離実験結果に基づき検討した。$$^{85}$$Sr及び$$^{237}$$Npの分配係数は$$^{238}$$Pu及び$$^{241}$$Amより2$$sim$$3桁小さい値であった。分配係数が小さな$$^{85}$$Sr及び$$^{237}$$Npの黄土への吸着は、主にイオン交換によって支配されていた。一方、黄土に吸着した大部分の$$^{238}$$Pu及び$$^{241}$$Amは、鉄やマンガンの水酸化物・酸化物や腐植物質との選択的な化学結合によって支配されていた。得られた吸着脱離実験結果に基づき、黄土中における放射性核種の移行を解析する手法を確立するため、吸着の可逆性,反応速度等を考慮した吸着モデルを提案した。

論文

Apparent diffusion coefficients and chemical species of neptunium(V) in compacted na-montmorillonite

香西 直文; 稲田 貢一*; 小崎 完*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 馬場 恒孝

Journal of Contaminant Hydrology, 47(2-4), p.149 - 158, 2001/02

https://doi.org/10.1016/S0169-7722(00)00145-5
 被引用回数：15 パーセンタイル：41.97(Environmental Sciences)

Na$$^{+}$$型に調製した圧密モンモリロナイト中でのNp(V)の拡散挙動を非定常拡散法により検討した。見かけの拡散係数の温度変化から求められる拡散の活性化エネルギーから拡散経路について議論した。また、選択的逐次抽出法により、拡散中の核種の化学形等を議論した。圧密度1.0g/cm$$^{3}$$のときの見かけの拡散係数は、15$$^{circ}$$Cでの3.7$$times$$10$$^{-12}$$m$$^{2}$$s$$^{-1}$$から50$$^{circ}$$Cでの9.2$$times$$10$$^{-12}$$m$$^{2}$$s$$^{-1}$$まで温度とともに増加した。見かけの拡散係数をT$$^{-1}$$に対してプロットすると良い直線性を示し、この傾きから得られる拡散の活性化エネルギーは17.8KJmol$$^{-1}$$であった。この値はイオンが自由水中を拡散するときの活性化エネルギー値に近い。圧密度を最大1.6g/cm$$^{3}$$まで高めたときの結果及び選択的逐次抽出実験結果等から総合的にNp(V)の拡散メカニズムを検討する。

論文

Applicability of insoluble tannin to treatment of waste containing americium

松村 達郎; 臼田 重和

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.244 - 247, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0925-8388(98)00063-2
 被引用回数：17 パーセンタイル：69.26(Chemistry, Physical)

燃料サイクル施設におけるTRU廃棄物処理技術の向上を目指して、不溶性タンニンのAm吸着挙動を調べた。不溶性タンニン(タンニックス$$^{R}$$)は燃料製造工程から発生するウラン含有廃液の処理のために吸着剤として開発された。これは、分子中にC,H,Oしか含まないため完全に焼却して分解でき、二次廃棄物を大きく減容することが可能である。しかし、TRUの吸着に関するデータはほとんど存在しなかった。そこでトレーサ量のAm-241を含む硝酸溶液を用いてバッチ実験を行い分配係数K$$_{d}$$[ml/g]を求めた結果、室温では硝酸濃度0.02MにおいてK$$_{d}$$が約4000であり、0.02-0.10Mにおいてはイオン交換的な挙動を示すことがわかった。また、平衡には3時間で到達した。この結果は、Amを含む廃液の処理への適用の可能性を示しており、今後実験を継続してNUCEFにおける廃液処理に用いる計画である。本発表では様々な条件下におけるAm吸着挙動について述べる。

論文

放射性ヨウ化メチルの空気中における光吸収スペクトル

野口 宏; 松井 浩; 村田 幹生

日本原子力学会誌, 25(8), p.658 - 663, 1983/00

https://doi.org/10.3327/jaesj.25.658
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Nuclear Science & Technology)

太陽光による放射性ヨウ化メチルの分解反応を明らかにするため、空気中における低濃度の放射性ヨウ化メチルの光吸収スペクトルを調べた。微量の放射性ヨウ化メチルと空気を封入した反応容器に、波長180nmから400nmの間の所定の波長の単色光を照射した。元素状ヨウ素の生成割合などをハイパックサンプラで測定し、吸収スペクトルを求めた。その結果、放射性ヨウ化メチルの吸収係数は、波長200nmと260nmにおいて極大値を、波長220nmにおいて極小値を有していること、波長が260nm以上になると吸収係数は急速に減少すること、さらに本実験結果は自然環境条件と異なった条件で行われた従来の実験結果とほぼ一致していることなどが明らかとなった。

論文

Rapid determination of multi-elements in thin specimens by X-rays spectrometty

富永 洋

Nuclear Instruments and Methods, 114(1), p.65 - 69, 1974/01

大気浮遊塵試料の如き薄い試料の多元素蛍光X線分析の際に、各元素毎にやっかいな薄い標準試料調製をすることなく、簡単迅速に全元素を定量する方法を提案した。すなわち、純元素飽和厚さのX線計数と実効質量吸収係数とを用いて、各元素X線計数を元素質量(単位面積当り)に換算する。その方法の理論的根拠と、実験的な検証について述べた。さらに応用例として大気浮遊塵試料の分析についても説明した。

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